AOM: 動態可調高Q等離子體FP腔

論文信息：

Rongxi Li,Tianyi Xu,Dongjian Liang,Haibin Zhu,Yufan Ye,Yinyin Wang,Jinyun Zhou,Jiancai Xue,Dynamically Tunable High‐Q Plasmonic Fabry–Pérot Cavity Built by Particle Mirror, Advanced Optical Materials, e00452 (2025).

論文鏈接：https://doi.org/10.1002/adom.202500452

研究背景

等離子體技術能突破衍射極限實現亞波長光局域化，顯著增強光-物質相互作用。該技術在光學集成、光催化和非線性光學等領域應用廣泛，但高損耗問題制約其發展。為降低損耗，研究人員開發出多種高效設計策略，包括金屬-介質混合結構、等離子體回音壁模式、等離子體表面晶格共振和Fano共振等。Fano共振這些方法通過模式耦合減少損耗，在生物傳感和量子信息處理中潛力巨大。同時，光學可調性研究取得進展，相變材料調控、液晶折射率調節、可拉伸材料機械調諧等。當前主要挑戰在于高Q因子與可調性的兼容性問題，需在調諧時保持模式耦合穩定并避免結構損傷。這一難題亟待創新解決方案。

研究內容

本研究提出了一種基于法布里-珀羅(FP)腔的動態可調高Q等離子體平臺，該FP腔由嵌入可拉伸基底中的等離子體粒子鏡(PPM)組成。高Q因子通過FP腔中PPM的局域表面等離子體共振(LSPR)的遠場耦合實現。同時，PPM確保了等離子體FP腔在實時機械調諧過程中的結構穩定性和共振強度。角度調制進一步增強了波長可調性。此外，所采用的可擴展制造工藝有利于工業制造和實際應用。

研究團隊設計了一種基于PPM的等離子體FP腔，如圖1所示。首先選擇柔性基底上的等離子體納米顆粒陣列進行結構設計，因為它確保了分離顆粒在變形過程中的結構完整性如圖1(a(i))所示。單個等離子體粒子陣列僅支持具有寬光譜寬度的低Q共振，如圖1(a(ii))所示。為實現高Q因子，使用兩個等離子體粒子陣列作為PPM形成FP腔，如圖1(b(i))所示。PPM既作為等離子體諧振器又作為鏡子，實現了FP腔內的能量捕獲和每個PPM的LSPR之間的遠場耦合。因此，單個PPM的寬共振被調制為多個窄共振，如圖1(b(ii))所示，這些共振可以通過拉伸柔性基底動態調諧，如圖1(b(ii-iv))所示。每個窄反射谷對應于一個單獨的高Q等離子體共振，將光場限制在顆粒周圍的納米級區域，其中電場明顯增強，如圖1(c)所示。

圖1. 由粒子鏡構建的動態可調高Q值等離子體法布里-珀羅腔設計；(a) (i) 嵌入柔性PDMS基底中的等離子體粒子鏡（PPM）示意圖，其中P代表晶格周期，D代表半球直徑，H代表半球高度；(ii) 具有低Q值特性的相應反射光譜；(b) 拉伸前后雙層PPM法布里-珀羅腔的示意圖及其對應的模擬光譜，L是法布里-珀羅腔的厚度，紅色虛線指向拉伸后一個共振模式的移動；(c) 拉伸前下側PPM周圍的電場增強情況，其中(i)λ1=536.2 nm、(ii)λ2=557.1 nm、(iii)λ3=563.4 nm、(iv)λ4=584.8 nm，對應于(b)(ii)中的標記。

PPM的LSPR之間的遠場耦合可以從等離子體FP腔的瞬態時間響應中觀察到。以圖1(b(ii))所示中的共振為例，在超短飛秒脈沖入射后，光場能量在上PPM和下PPM之間連續交換，如圖2(a)所示，展示了兩個PPM之間的耦合。對于每個能量交換循環，當光能傳播到PPM時，光場被限制在等離子體納米顆粒的相對側，如圖2(b(i-iv))所示，表明偶極LSPR的激發。同時，光能被發射回另一個PPM，開始新的光能交換循環。

圖2. 等離子體粒子鏡（PPMs）局域表面等離子體共振（LSPR）遠場耦合的瞬態特性；(a) 共振波長λ=584.8 nm處，上下PPM周圍電場強度的瞬態演變；(b) 對應于(a)中標記的t1–t4時刻的電場分布；頂部、中部和底部面板分別顯示上PPM、器件橫截面和下PPM中的電場分布；20 nm的比例尺對應x和y維度，500 nm的比例尺對應z維度。

PPM FP腔的光譜響應主要由PPM的響應和腔厚度決定。如圖3(a)所示，與高Q模式對應的反射谷深度在遠離單個PPM反射峰波長的共振波長處較大，而在接近PPM峰值波長的共振波長處較淺。對于固定的PPM參數，PPM FP腔的特定共振波長可以通過改變L來調制(圖3(a)中的藍線和紅線)，這通過確定PPM之間的傳播相位來影響相反PPM的遠場耦合。圖3(b)所示更清晰地顯示了L與高Q模式之間的關系，其中共振波長隨著L的增加幾乎線性增加。

圖3. 等離子體法布里-珀羅（FP）腔的光學特性及其對機械應變的響應；(a) 單個等離子體粒子鏡（PPM，黑色虛線）與腔長L為3000 nm（紅線）和4000 nm（藍線）的PPM FP腔的反射光譜對比；(b) 二維反射光譜隨腔長L的變化；隨著L增大，對應反射谷的共振模式發生藍移；(c) PPM FP腔在不同應變下的反射光譜；初始腔長L為4000 nm，施加的應變范圍從0%（藍色）到15%（紅色）。插圖：機械應力沿藍色箭頭方向施加；(d) 初始腔長L為4000 nm時，施加的應變與PPM FP腔反射光譜的關系。

PPM FP 腔的可擴展制造工藝如圖 4(a) 所示。等離子體 PPM 主要基于陽極氧化鋁 (AAO) 模板方法制造。首先，將具有特定孔徑和周期的 AAO 模板轉移到硅鋁基底上。然后通過電子束蒸發將銀納米顆粒沉積到基底上形成有序陣列。隨后去除 AAO 模板，露出銀納米顆粒陣列。將脫氣的 PDMS 直接倒在樣品上并在 80 °C 的加熱臺上固化 15 分鐘。這一步驟形成了嵌入銀納米顆粒陣列的厚 PDMS 層，作為底層 PPM 。然后將固化樣品置于 NaOH 溶液中選擇性蝕刻鋁層，暴露嵌入 PDMS 中的納米顆粒陣列。

圖4(b)所示為制造的PPM FP腔的橫截面掃描電鏡（SEM）圖像，揭示了由薄PDMS層分隔的雙層PPM結構。圖4(c)所示為PPM FP腔的俯視SEM圖像，顯示了通過AAO模板形成的銀納米顆粒的有序六邊形排列。制造的樣品表現出多個窄帶反射谷和透射峰的明顯特征，如圖4(d)所示，表明形成了多個高Q共振，這與模擬結果一致。

圖4. 所設計的等離子體法布里-珀羅（FP）腔的制備流程及基本實驗表征；(a) 動態可調等離子體FP腔的制備流程；(b-c)分別為制備的等離子體粒子鏡（PPM）FP腔的橫截面和頂視圖掃描電子顯微鏡（SEM）圖像；(d) 制備的PPM FP腔的實測反射光譜、透射光譜以及共振模式的品質（Q）因子。

為了表征PPM FP腔的實時可調性，將樣品放置在機械拉伸平臺上，通過拉動施加應力。如圖5(a)所示，可以通過施加不同水平的機械應變來調節等離子體FP腔的光學響應。選擇550至750 nm的小光譜窗口以更清楚地說明光譜位移，如圖5(a(ii))所示。例如，對應于零應變下λ=697.3 nm反射谷的共振模式(圖5(a(ii))中的底部曲線)可以在施加50%應變時調諧到λ=592.8 nm(圖5(a(ii))中的頂部曲線)，在可見光區域產生104.5 nm的光譜位移。這種光譜調諧通過施加的機械應變可逆控制，PPM FP腔對重復拉伸循環具有魯棒性。

圖5. 通過機械拉伸和角度調節動態調控等離子體粒子鏡（PPM）法布里-珀羅（FP）腔的光學響應；(a) (i) 對PPM FP腔施加機械拉伸的示意圖；(ii) 在垂直入射條件下，不同應變值對應的反射光譜；(b) (i) PPM FP腔光譜測量中入射角θ的示意圖；(ii) θ從0°到10°時測得的反射光譜。

除了實時機械調諧外，還可以通過控制入射角來調節制造的等離子體FP腔的光學響應。在實驗中，當入射角從0°增加到10°時，PPM FP腔的反射谷顯示出6.9 nm的光譜藍移(從669.8到662.9 nm)，表明每度約0.69 nm的輕微峰值位移，如圖5(b)所示。因此，入射角調整可以作為一種輔助方法，以更高的精度動態調諧PPM FP腔的光譜特性。

動態可調高Q等離子體FP腔為器件應用提供了有前景的優勢，并為基于該結構的納米器件提供了寶貴的可調性。作為一個簡單示例，通過將增益材料集成到等離子體FP腔中，制造了具有可調PL峰值波長的調制有源器件，如圖6(a)所示。將常規染料羅丹明B(RB)擴散到PDMS中，創建柔性熒光RB@PDMS層，作為等離子體FP腔中的薄介質層。在這種配置中，RB發射體與等離子體FP腔相互作用，其PL通過Purcell效應和腔吸收進行調制。

在532 nm激光激發下，測量了等離子體腔中RB的PL，并與沒有該結構的PL以及PPM FP腔的反射進行了比較。如圖6(b)所示，RB的PL光譜從原始的單一寬峰(黑線)被重塑為多個窄峰(紅線)，這是由于等離子體腔的調制。具體而言，調制的PL峰對應于PPM FP腔的反射谷(圖6(b)中的紅線和藍線)，表明由腔的高Q共振模式驅動的Purcell增強。

通過利用PPM FP腔，可以實現基于RB@cavity器件的PL實時調制。如圖6(c)所示，通過施加不同的應變值可以調諧RB的PL峰值波長。具體而言，隨著施加應變的增加，PL峰值波長向更短波長藍移，這與拉伸過程中等離子體FP腔的藍移效應一致。通過跟蹤其中一個PL峰(圖6(c)中的黑色虛線曲線)，觀察到當應變從0%增加到85.7%時，可見光區域的光譜位移超過90 nm，峰值波長從682 nm移動到591 nm。這種PL特性的寬范圍可調性源于等離子體FP腔的實時可調性，可以有益于器件功能化和各種相關應用。

圖6. 集成到等離子體粒子鏡（PPM）法布里-珀羅（FP）腔中的羅丹明B（RB）的調制及動態可調光致發光（PL）；(a) 將發光RB集成到PPM FP腔中的有源器件示意圖；(b) RB在有和沒有PPM FP腔情況下的歸一化PL光譜，以及對應的PPM FP腔的反射光譜；(c) 在對PPM FP腔施加不同應變值時，RB@腔的機械調諧PL光譜。

結論與展望

本研究展示了一種具有實時可調性的高 Q 等離子體 FP 腔，為可重構納米光子器件的發展提供了重要潛力。等離子體納米顆粒 LSPR 的遠場相互作用有助于 PPM FP 腔的高 Q 因子，而粒子鏡分離和 PDMS 基底的靈活性實現了無結構損傷的機械調諧。通過施加應變可以動態控制等離子體 FP 腔的共振特性，導致可見光區域內光譜響應的顯著位移。通過將 RB 集成到 PPM FP 腔中，研究團隊制造了一種具有調制和可調 PL 峰值波長的有源器件，當應變從 0% 變化到 85.7% 時，觀察到可見光區域超過 90 nm 的光譜位移，展示了系統的寬調諧能力。這項工作不僅提出了一種構建動態可調高 Q 等離子體系統的方法，而且為推進納米光子技術的功能和多功能性鋪平了道路，應用范圍涵蓋光學傳感、光調制和集成光子學。這項研究為動態可調高 Q 等離子體系統的設計提供了新思路，未來通過不斷優化和創新，有望在集成光子學、生物傳感、顯示技術和量子光學等領域實現重要應用突破。