陜西
催化氧化技術(shù)是揮發(fā)性有機(jī)物（VOCs）污染治理的重要手段，但實(shí)際應(yīng)用中，傳統(tǒng)催化劑在低溫（＜200℃）條件下表面活性位點(diǎn)的給電子能力不足，對(duì)氧氣（O2）的活化能力有限，嚴(yán)重制約凈化效率。貴金屬納米顆粒雖具備良好的給電子特性，但活性位點(diǎn)利用率低；而高利用率的貴金屬單原子催化劑又電子密度不足。因此，如何設(shè)計(jì)材料活性位點(diǎn)結(jié)構(gòu)，使其兼具高電子密度和高原子利用率，成為低溫催化降解VOCs的關(guān)鍵問(wèn)題。
中國(guó)科學(xué)院地球環(huán)境研究所空氣凈化新技術(shù)團(tuán)隊(duì)（AirPNT）提出了一種構(gòu)筑零價(jià)鉑單原子的新路徑。研究團(tuán)隊(duì)以富含晶格缺陷的超薄Co3O4納米片為載體，通過(guò)低溫氫氣還原策略成功實(shí)現(xiàn)了零價(jià)鉑單原子的穩(wěn)定構(gòu)筑。理論計(jì)算與多手段譜學(xué)表征顯示，與常規(guī)的高價(jià)鉑單原子相比，零價(jià)鉑單原子消除了部分氧配位，形成鉑與鈷強(qiáng)相互作用的局域結(jié)構(gòu)，顯著優(yōu)化金屬與載體間電子相互作用，使鉑單原子富集電子，增強(qiáng)了對(duì)O2的給電子能力。零價(jià)鉑單原子可將O2直接活化至高活性過(guò)氧態(tài)，而高價(jià)鉑單原子僅能將O2活化至活性更弱的超氧態(tài)（圖1）。以甲苯這種典型VOC污染物為例，零價(jià)鉑單原子在140 °C（甲苯降解率為90%對(duì)應(yīng)的溫度）的轉(zhuǎn)化頻率較高價(jià)鉑單原子提升9.3倍（圖2）。機(jī)理研究表明，零價(jià)鉑單原子還改變了甲苯的吸附構(gòu)型和反應(yīng)路徑，使其降解產(chǎn)生的中間物種更易轉(zhuǎn)化，提升了催化劑穩(wěn)定性（圖3）。
該成果近期在線發(fā)表于《自然·通訊》（Nature Communications）。研究得到國(guó)家自然科學(xué)基金（52400139）及黃土科學(xué)全國(guó)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室項(xiàng)目（SKLLQGZD2503）等的支持。
Li Rong, Huang Yu, Zhu Dandan, Zhang Hongna, Cao Leo N. Y., Cao Junji, Lee Shuncheng, Unleashing the power of zero-valent platinum single atoms for enhancing low-temperature oxygen activation. Nature Communications, 2026.
https://www.nature.com/articles/s41467-026-70170-3
圖1. 氧氣活化機(jī)理
圖2. 零價(jià)鉑單原子與高價(jià)鉑單原子的甲苯催化氧化性能對(duì)比
圖3. 甲苯催化氧化機(jī)制
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