廣東
導讀
近日，山東大學化學與化工學院前沿化學研究院李真副教授團隊在微液滴光催化綠色生產過氧化氫研究方面取得新進展。
該團隊提出微液滴氣-液-固三相界面催化策略，依托共價有機框架材料高效光催化制備H2O2，突破傳統液相體系氧氣傳質差、催化效率低的瓶頸，相較常規體相體系催化性能提升12.3倍。相關研究成果以“Microdroplets Boosted Photocatalytic H2O2 Production Over Covalent Organic Frameworks via Tri-Phase Interface Catalysis”為標題發表在國際頂級期刊《德國應用化學》（Angewandte Chemie International Edition）上。山東大學為該論文唯一通訊單位。山東大學博士研究生徐雨春為論文第一作者，李真副教授為通訊作者。
過氧化氫（H2O2）是化工合成、環境治理、醫療消毒領域不可或缺的綠色化學品，傳統工業蒽醌法存在能耗高、依賴貴金屬、有毒副產物多等弊端，無犧牲劑光催化制H2O2是理想綠色替代路線。共價有機框架（COFs）因能帶可調、多孔高比表面積優勢成為優質光催化材料，但傳統體相水溶液反應體系存在氧氣傳質阻力大、活性位點暴露不足、產物易分解等固有缺陷，嚴重限制生產H2O2效率。微液滴體系具備超大界面面積、獨特界面電場效應，可強化多相催化反應，但利用微液滴三相界面調控H2O2產率機制仍缺乏系統研究。
圖1 微液滴光催化生產過氧化氫機理及性能示意圖
本研究構建固著微液滴氣-液-固三相界面光催化體系（圖1），以DS-OH-COF作為光催化劑，依靠微液滴超大比表面積大幅強化氧氣傳質效率，氣-液-固三相界面為反應核心活性區域。性能測試表明，1 μL微液滴在空氣、純氧氛圍下H2O2產率分別可達11.11、14.79 mmol g-1 h-1，性能較傳統體相體系提升12.3倍。機理實驗證實該體系可同步通過2電子氧還原（2e? ORR）與2電子水氧化（2e? WOR）雙路徑生成H2O2；基底材料可調控氧氣Pauling型/Yeager型兩種吸附模式，弱Pauling吸附能夠保留O-O化學鍵、促進超氧中間體生成，進一步提升催化活性。結合原位紅外、原位拉曼、旋轉環盤電極電化學測試與DFT理論計算完整闡明三相界面氧活化與生產H2O2機理。該微液滴催化策略普適性強，適配多種COF催化劑與天然水體水源，原位生成的H2O2可快速降解甲基橙有機染料，在水污染治理領域具備實際應用價值。研究同時指出該微液滴策略可拓展至CO2還原、污染物光降解、人工光合成等多類光催化體系，為多相光催化性能提升提供通用設計范式，具備重要科學與應用價值。
近年來，李真副教授團隊長期聚焦太陽能轉化、多孔有機框架光催化材料、水分解與綠色氧化催化等方向，相關成果發表于Nat. Commun.,Angew. Chem. Int. Ed.,Energy Environ. Sci. 等國際權威期刊。系列研究工作先后獲得國家自然科學基金青年項目、面上項目、山東省自然科學青年基金資助，入選山東大學青年學者未來計劃。
來源：山東大學
特別聲明：以上內容(如有圖片或視頻亦包括在內)為自媒體平臺“網易號”用戶上傳并發布，本平臺僅提供信息存儲服務。
Notice: The content above (including the pictures and videos if any) is uploaded and posted by a user of NetEase Hao, which is a social media platform and only provides information storage services.
