重磅！南京大學(xué)譚海仁，今日Nature！已發(fā)第8篇正刊！

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全鈣鈦礦串聯(lián)太陽(yáng)能模塊的商業(yè)化受到傳統(tǒng)金基隧道復(fù)合結(jié)（TRJ）依賴(lài)性的阻礙。具體而言，這種TRJ引入了大量的近紅外寄生吸收，并存在界面不穩(wěn)定性，從而限制了光電流的產(chǎn)生和運(yùn)行耐久性。

在此，南京大學(xué)譚海仁教授，肖科助理教授和王元元教授等人開(kāi)發(fā)了一種基于表面工程化氧化銦（In2O3）納米晶體的溶液加工互聯(lián)層，該層具有高光學(xué)透明性，其中可控的納米晶體形態(tài)和定制的配體化學(xué)實(shí)現(xiàn)了平滑的界面接觸和有利的能級(jí)對(duì)齊。值得注意的是，在鉛錫（Pb-Sn）鈣鈦礦前驅(qū)體中引入了一種膦酸添加劑，協(xié)同改善了與In2O3復(fù)合層的電子接觸，從而增強(qiáng)了空穴提取。同時(shí)，該添加劑調(diào)控鈣鈦礦結(jié)晶，以減輕成膜過(guò)程中的殘余應(yīng)變，確保高質(zhì)量的大面積沉積。這種協(xié)調(diào)的界面與結(jié)晶工程策略，同時(shí)提升了互聯(lián)層的載流子復(fù)合效率，改善了載流子提取，并促進(jìn)了全鈣鈦礦串聯(lián)電池的大面積薄膜均勻性。由此，一個(gè)65平方厘米的全鈣鈦礦串聯(lián)太陽(yáng)能模塊獲得了26.2%的認(rèn)證功率轉(zhuǎn)換效率（由日本電氣安全與環(huán)境技術(shù)實(shí)驗(yàn)室JET測(cè)量），其開(kāi)路電壓為2.182 V，填充因子為77.4%，短路電流密度按子電池平均性能計(jì)為15.6 mA cm-2。這標(biāo)志著向可擴(kuò)展的鈣鈦礦串聯(lián)光伏技術(shù)邁出了重要一步。

相關(guān)文章以“Nanocrystal-tailored recombination for all-perovskite tandem solar modules”為題發(fā)表在Nature上。

研究背景

全鈣鈦礦串聯(lián)太陽(yáng)能模塊（TSM）憑借其高功率轉(zhuǎn)換效率、成本效益和可擴(kuò)展性，成為下一代光伏技術(shù)的有力候選。盡管小面積器件效率已超30%，大面積（≥20 cm2）模塊的效率仍受限于約24.5%，主要瓶頸在于短路電流密度不足（低于15 mA cm-2），這源于傳統(tǒng)隧道復(fù)合結(jié)（TRJ）的光學(xué)與能量損失，以及大面積鉛錫（Pb-Sn）鈣鈦礦薄膜的電荷傳輸限制。

現(xiàn)有先進(jìn)TSM多采用“超薄Au/PEDOT:PSS/ALD-SnO2”構(gòu)型，雖能實(shí)現(xiàn)有效載流子復(fù)合與防分流，但金屬層大面積均勻性差，易引發(fā)生長(zhǎng)不均勻和光學(xué)吸收，且貴金屬成本高、PEDOT:PSS酸性本質(zhì)導(dǎo)致寄生吸收和穩(wěn)定性問(wèn)題。為替代PEDOT:PSS，研究者探索了金屬氧化物、有機(jī)化合物及自組裝單層（SAM）等空穴選擇性材料，但普遍存在能級(jí)失配、電荷提取不足、結(jié)晶調(diào)控困難等問(wèn)題。此外，Pb-Sn鈣鈦礦本征自p摻雜引入表面陷阱，加劇能量無(wú)序，大面積涂布過(guò)程中SAM覆蓋不均進(jìn)一步導(dǎo)致結(jié)晶不均勻和晶格應(yīng)變，損害電荷傳輸與器件均勻性。因此，發(fā)展能同時(shí)實(shí)現(xiàn)均勻成膜、缺陷最小化、高效電荷提取及穩(wěn)定互連的Pb-Sn鈣鈦礦薄膜，是推動(dòng)可擴(kuò)展全鈣鈦礦TSM發(fā)展的關(guān)鍵。

研究?jī)?nèi)容

作者通過(guò)TRJ和鈣鈦礦界面的協(xié)同設(shè)計(jì)來(lái)應(yīng)對(duì)這些耦合挑戰(zhàn)，引入了一種基于具有納米尺度形貌的表面工程化氧化銦納米晶體（In2O3 NCs）的全溶液加工TRJ，其能級(jí)和溶劑相容性可以通過(guò)配體化學(xué)進(jìn)行系統(tǒng)調(diào)控。這種基于納米晶體的結(jié)結(jié)合了高光學(xué)透明度和高效的載流子復(fù)合，同時(shí)避免了與傳統(tǒng)基于金屬的TRJ相關(guān)的吸收損失、不穩(wěn)定性和制造限制。為了確保與In2O3 NCs有利的能帶能量匹配，將一種基于膦酸的空穴選擇性材料（HSM）加入到Pb-Sn鈣鈦礦前驅(qū)體中。這種添加劑通過(guò)配位作用增強(qiáng)了空穴傳輸并減少了缺陷，同時(shí)其介導(dǎo)的結(jié)晶控制通過(guò)減輕殘余應(yīng)變并維持大面積范圍內(nèi)均勻的鈣鈦礦薄膜質(zhì)量，進(jìn)一步實(shí)現(xiàn)了可擴(kuò)展沉積。通過(guò)這種協(xié)同的界面與結(jié)晶工程策略，成功制造了孔徑面積為65 cm2的全鈣鈦礦串聯(lián)模塊，實(shí)現(xiàn)了26.6%的實(shí)驗(yàn)室測(cè)量PCE（由日本電氣安全與環(huán)境技術(shù)實(shí)驗(yàn)室（JET）獨(dú)立認(rèn)證為26.2%）。

圖1：全鈣鈦礦型熱電材料中的隧道重組結(jié)。

圖2：Pb-Sn鈣鈦礦太陽(yáng)能電池中的電荷傳輸增強(qiáng)。

圖3：Pb-Sn鈣鈦礦薄膜的特性。

圖4：Pb-Sn鈣鈦礦薄膜及全鈣鈦礦型TSMs的大規(guī)模制備。

結(jié)論展望

綜上所述，本工作通過(guò)基于In2O3納米晶的復(fù)合層，同時(shí)解決了尺寸放大與疊層結(jié)構(gòu)限制，成功制備了孔徑面積65 cm2、效率26.2%的全鈣鈦礦串聯(lián)太陽(yáng)能模塊。該納米晶層減輕了傳統(tǒng)架構(gòu)中的寄生吸收與不穩(wěn)定性，其厚度不敏感的光電特性及良好的界面特性，結(jié)合空穴選擇性材料誘導(dǎo)的Pb-Sn鈣鈦礦均勻結(jié)晶，有效克服了模塊放大的關(guān)鍵挑戰(zhàn)。模塊面積、效率與穩(wěn)定性的同步提升，凸顯了其商業(yè)化潛力。未來(lái)需協(xié)同發(fā)展狹縫涂布與真空輔助結(jié)晶等工藝，以實(shí)現(xiàn)800 cm2以上大面積高質(zhì)量制備。

文獻(xiàn)信息

Ke Xiao, Hongfei Sun, Xinke Kong, Han Gao, Jing Lou, Xingze Chen, Zimo Hu, Dongdong Xu, Renxing Lin, Runnan Liu, Siyu Xia, Jin Xie, Ye Liu, Xin Luo, Fengjia Fan, Changqi Ma, Chao Chang, Yuanyuan Wang & Hairen Tan, Nanocrystal-tailored recombination for all-perovskite tandem solar modules, Nature , https://doi.org/10.1038/s41586-026-10768-1

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